本文采用含时密度泛函理论模拟，结合占据约束态DFT(Delta-SCF)方法，探讨了光激发a-GeTe的非绝热路径。研究表明，短波长超快激光能够产生全域载流子激发和重布居，而长波长超快激光则有利于激发反键态孤对电子。光掺杂使双谷势能面曲率变浅，在原子对中插入A_1g相干力，从而介导Ge、Te原子超快佩尔斯畸变抑制的相位反转，这些发现对于基于相变材料的非平衡相工程策略具有深远的意义。 该成果发表在J. Phys. Chem. Lett.上。

原文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jpclett.3c01173