本工作利用新型光谱探测技术和高分辨显微成像技术，从微观原子极化态、局域异质结构介观尺度分布以及宏观温度-成分依赖相结构有序性转变方面，对(K, Na)NbO₃基复杂无铅钙钛矿陶瓷的结构演变机制进行了多尺度分析。通过利用Sb元素的有效掺杂调控，成功构建了菱方(R)-正交(O)-四方(T)三相共存的新型相界。与氧八面体相关的拉曼和红外声子模式随着掺杂含量增加发生的异常迁移与重整化行为证明了晶格对称性的增强，同时也发现此过程伴随着电子跃迁的逐渐上升。另外，声子特征在微米尺度上的空间分布以及纳米尺度下原子极化矢量态的局域分布都证实了陶瓷内部的微观异质结构，因此，我们发现纳米级原子位移团簇与宏观优异的压电性能直接相关。此外，针对特征声子模式在80-720K宽温度范围内非偏振和偏振拉曼散射下的晶格动力学分析，揭示了材料在Sb的掺入后的相结构有序性演化全过程。该研究促进了对无铅KNN基压电材料中化学修饰-微观结构-宏观性能之间关系的理解，为进一步设计高性能新型压电材料提供了理论指导。该成果发表在国际著名学术期刊Acta Mater.上。

        原文链接：https://doi.org/10.1016/j.actamat.2023.119612