超快激光脉冲研究有利于探测时域中的潜在关联性，甚至为控制材料特性在亚皮秒时间尺度上的量子相提供了新机会。超快光激发可以解耦电子-晶格相互作用的多级非平衡动力学，为理解固体中的光致相变动力学创造了机遇。基于含时密度泛函理论(rt-TDDFT)，我们研究了岩盐型Ge₂Sb₂Te₅中光诱导相变的非平衡超快载流子动力学问题，呈现了亚皮秒时间尺度上电子衍射的实验观测结果。通过描述与激光振幅相关的动量在实空间中的光电载流子分布，澄清了热声子和相干声子相继调节晶体序列的竞争机制。局部相干Peierls畸变机制会随着电子激发而加强，费米面的反键电子超快耗散会持续孵化熔融的Lindemann粒子，强光子散射时的全域热载流子激发会冷却并参与Lindemann粒子的自放大生长。进一步通过引入玻尔兹曼因子，还观察到了光电子和光生空穴对的非辐射复合。这为硫系相变材料中的非平衡相工程擘画了全面而精确的能量图景。该成果发表在Phys. Rev. B上。

原文链接：https://doi.org/10.1103/PhysRevB.110.144105