本工作主要采用AIMD和rt-TDDFT方法对Ta-Sb₂Te材料在快速冷却与脉冲激发下的非晶化动力学进行了系统分析。AIMD模拟结果表明，Ta原子的低迁移率有利于形成高配位环境，从而增强短程有序，显著提升非晶结构的热稳定性。紧密排列的Ta团簇不仅增强了八面体基元，还为四元环的形成提供了更多位点，促进结构中程有序。相较于热激发，光激发诱导的非晶化过程生成更多四面体结构和更高数量的环状结构，同时降低局部结构畸变程度，从而减少阻态漂移风险。高激发促进费米能级以下的成键态电子跃迁至费米能级上方的反键态，导致晶体结构失稳。能量势垒的降低促使原子脱离原相，进一步加剧了晶体结构的不稳定性。本工作为硫系相变材料中的非平衡相工程提供理论依据。该成果发表在Phys. Rev. B上。

原文链接：https://journals.aps.org/prb/abstract/10.1103/fx1l-z4z2